Antes de formar The Delfonics, William «Poogie» Hart cantó en diversos grupos, entre ellos Little Hart and The Everglows, The Veltones, The Four Guys y The Four Gents. Entre los integrantes de algunos de estos primeros grupos se encontraban los hermanos William y Wilbert Hart, Ritchie Daniels, Randy Cain, Jimmy Wroten, Stan Lathan y Donald Cannon, amigos que se conocieron en la preparatoria Overbrook en la década de 1960.

Alrededor de 1964, William «Poogie» Hart y su hermano, Wilbert Hart, formaron un grupo llamado The Orphonics, compuesto por ellos mismos, además de Randy Cain y Richie Daniels. Después de que Daniels se alistara en las fuerzas armadas, incorporaron a Ricky Johnson. Más tarde, Randy Cain regresó al grupo, y el trío original formado por William Hart, Wilbert Hart y Randy Cain se convirtió en The Orphonics. El nombre provenía de un equipo estereofónico que los Hart tenían en su sótano.

En 1965, William Hart trabajaba en una barbería en Filadelfia. Un día, un hombre llamado Stan Watson entró a la barbería, donde Hart —quien para entonces ya había compuesto bastantes canciones— solía cantar mientras tocaba la guitarra. Watson le dijo a Hart que conocía a un joven arreglista y productor de Cameo-Parkway Records llamado Thom Bell, quien en ese momento trabajaba con Chubby Checker. A partir de ahí, Watson presentó al grupo a Bell. Hart recuerda que la primera canción que le presentó a Bell fue una composición original suya titulada «He Don’t Really Love You». Bell produjo de inmediato el arreglo musical de esa canción y se lanzó en Moon Shot, que más tarde se convirtió en Cameo-Parkway Records.

The Orphonics pronto pasaron a llamarse «The Delfonics», y su primera grabación, «He Don’t Really Love You» con «Without You» en el lado B, que había sido arreglada y producida por Thom Bell, se lanzó en el pequeño sello Moon Shot Records alrededor de agosto de 1966. (En las primeras ediciones del disco de 45 RPM, el nombre del artista figuraba en realidad como «The Del Fonics» y a Thom Bell se le acreditaba como «Tommy Bell». Tras el aumento de la popularidad del grupo, el disco de Moon Shot se reeditó en abril de 1968, y en esta versión posterior fue distribuido por Calla Records.) La segunda grabación de los Delfonics, «You’ve Been Untrue» con «I Was There» en el lado B, nuevamente con arreglos y producción de Bell (ahora acreditado como «Thom Bell»), se lanzó en abril de 1967 con Cameo Records.

A finales de 1967, Cameo-Parkway Records anunció que pronto dejaría de existir como discográfica. En diciembre de ese año, Thom Bell llevó a los Delfonics al estudio de grabación de Cameo-Parkway para grabar una composición de William Hart, titulada «La-La (Means I Love You)», en la que Hart cantaba la voz principal en falsete. Con Cameo-Parkway a punto de desaparecer, Stan Watson fundó su propio sello discográfico, llamado Philly Groove Records, y, en diciembre de 1967, «La-La (Means I Love You)» se lanzó por primera vez al mercado musical local de Filadelfia. Tras conseguir distribución y promoción a nivel nacional con Amy-Mala-Bell de Nueva York, el sencillo se convirtió en un éxito en 1968, vendiendo más de un millón de copias. Alcanzó el puesto n.º 4 en el Billboard Hot 100 y recibió un disco de oro.

El álbum debut del grupo, La La Means I Love You, lanzado por Philly Groove Records en 1968, incluía las exitosas composiciones originales «La-La (Means I Love You)», «Break Your Promise», «I’m Sorry» y «Can You Remember», además de versiones de las composiciones de Hal David y Burt Bacharach «Alfie» y «The Look of Love».

En los años siguientes salieron al mercado otros cuatro álbumes producidos por Bell: The Sound of Sexy Soul, The Delfonics Super Hits, The Delfonics y Tell Me This Is a Dream. Entre los éxitos populares de los Delfonics se encontraban «Didn’t I (Blow Your Mind This Time)», ganadora de un premio Grammy; «(For The Love) I Gave To You»; «Ready or Not Here I Come (Can’t Hide from Love)»; y «Hey! Love», escrita por Wilbert Hart. Los Delfonics y Bell tuvieron que trabajar con un presupuesto muy reducido en su primera producción, como explicó Thom: «Cuando los llevé al estudio, no teníamos dinero para pagar a los músicos de cuerdas ni a una orquesta, ¡así que toqué la mayoría de los instrumentos yo mismo!», algo muy diferente a las producciones clásicas completas de 1968 hasta principios de la década de 1970. «Didn’t I (Blow Your Mind This Time)» también vendió un millón de copias y, en marzo de 1970, recibió un disco de oro de la R.I.A.A.

Para 1972, los Delfonics habían acumulado doce éxitos entre los 20 primeros puestos de la lista de sencillos de R&B/Soul de Billboard.

Randy Cain dejó el grupo en 1971 tras terminar su cuarto álbum, y en 1973 participó en la formación de Blue Magic. Cain fue reemplazado por Major Harris; para entonces, sin embargo, Thom Bell ya se había dedicado a producir a The Stylistics y, más tarde, a The Spinners. Los Delfonics produjeron rápidamente otro álbum, Alive & Kicking (1974), producido por Stan Watson. Sin embargo, ante la ausencia de Bell, la carrera de los Delfonics decayó drásticamente y, con la excepción del ya mencionado «Hey Love» y de los éxitos menores «When You Get Right Down to It», «I Don’t Want to Make You Wait» e «I Told You So», el éxito les fue esquivo a partir de 1975. («(For the Love) I Gave to You», aunque popular, nunca se lanzó como sencillo.) La mayoría de sus canciones en esta etapa fueron escritas por el cantante principal William Hart.

A finales de 1974, Major Harris inició su carrera solista al firmar con Atlantic Records y lanzar en 1975 su sencillo número uno en R&B, «Love Won’t Let Me Wait», que alcanzó el puesto número 5 en la lista Billboard Hot 100 de EE. UU. y recibió un disco de oro de la R.I.A.A. el 25 de junio de 1975.

El grupo se dividió alrededor de 1975; una de las formaciones estaba integrada por Major Harris y Wilbert Hart, junto con el nuevo miembro Frank Washington, exintegrante de los Futures. La otra formación la integraba William Hart con nuevos miembros. Las formaciones se volvían confusas a medida que los miembros se movían de un grupo a otro y varios grupos salían de gira. Harris se unió al grupo de William alrededor de 1980, siendo su tercer miembro Randy Cain, quien regresaba al grupo. Washington también se cambió del grupo de Wilbert Hart, incorporándose en 1985. Si bien la formación principal del grupo para grabar era la de William Hart, Harris y Washington, salían de gira como dos tríos separados con miembros adicionales. Un grupo estaba formado por William Hart, Randy Cain y Garfield Fleming, y el otro por Washington, Harris y Freddy Ingleton. William Hart también realizó giras con otra formación compuesta por él mismo, Johnny («JJ») Johnson y Pat Palmer, y realizó al menos una gira por Japón con Ingleton y el Dr. Salaam Love.

A lo largo de la década de los noventa, los grupos de The Delfonics continuaron presentándose. El grupo de William Hart, junto con Major Harris y Frank Washington, realizó varias grabaciones, incluyendo los coros en la canción «After the Smoke is Clear», del álbum de hip hop de 1996 Ironman, de Ghostface Killah.

Los grupos se reorganizaron nuevamente en la década de 1990. William Hart comenzó a salir de gira con Johnnie Johnson y Garfield Fleming; este grupo grabó bajo el nombre de los Delfonics. Major Harris salió de gira con Frank Washington y Pat Palmer. El grupo de Wilbert Hart incluía a Salaam Love (quien anteriormente había formado parte del grupo de William) y a Eban Brown, quien anteriormente había cantado con Ray, Goodman & Brown y había pasado un breve período con los Manhattans como tenor principal. Brown fue el tenor principal del grupo de Wilbert Hart durante cinco años, desde 1993 hasta su partida para tomarse un descanso de dos años de la industria en 1998. Brown y Love fueron reemplazados por el primer tenor Van Fields y el neoyorquino Greg Hill alrededor de 1999. Tras una breve estancia en el grupo de Wilbert Hart, Fields se retiró y se unió a los Stylistics en 2000, mientras que Hill se retiró en 2005 y fue reemplazado por el Dr. Salaam Love.

El grupo de William Hart, con Johnson y Fleming, apareció en conciertos en los DVD The Big Show y '70s Soul Jam, mientras que el grupo de Hart aparece en el DVD Old School Soul Party Live!, que formó parte de la serie My Music de PBS. Harris también aparece en el DVD reeditado Blue Magic/Margie Joseph/Major Harris Live!, que se grabó en 1975. Hart lanzó un CD en 2005 titulado Fonic Zone, que él mismo compuso y produjo. Rick Ross colaboró en el sencillo titulado «Here For U».

William «Poogie» Hart siguió de gira con su grupo, Johnson y Fleming, mientras que Wilbert Hart continuó de gira con su grupo, Branch y Salaam. Randy Cain se reunió con los hermanos en los Premios de la Fundación Rhythm and Blues en Filadelfia para actuar juntos por primera vez en años, y fueron galardonados con el Premio Pionero. Poco después, Cain se unió a William Hart en su gira y permaneció con ese grupo hasta su muerte en 2009. William Hart, junto con Russell Thompkins Jr., el vocalista original de The Stylistics, y Ted Mills, el vocalista original de Blue Magic, se unieron para grabar un CD titulado The Three Tenors of Soul, producido por el compositor y productor Bobby Eli y lanzado en 2007.

Randy Cain falleció el 9 de abril de 2009, a los 63 años. Major Harris falleció el 9 de noviembre de 2012, a los 65 años.

En 2015, el grupo de Wilbert Hart se presentó en el Soul Train Cruise.

En 2020, William Hart y Wilbert Hart celebraron su 55.º aniversario en la industria musical.

El cantante principal, William «Poogie» Hart, falleció el 14 de julio de 2022, a los 77 años.

Tras la muerte de William «Poogie» Hart, Johnnie Johnson y Garfield Fleming regresaron al grupo (ahora llamado «William Hart’s Delfonics»), al que se unió Michael Muse, quien sustituyó a Eban Brown como cantante principal de los Stylistics durante un breve período.

El 24 de abril de 2023, The Delfonics fueron incluidos en el Paseo de la Fama de Atlantic City de la Sociedad Nacional de Música R&B.

Wilbert Hart es el único miembro original sobreviviente de The Delfonics que sigue actuando a partir de 2025. Su grupo se presentó por segunda vez en el Soul Train Cruise en enero de 2025.